Czwarty album Duff jest zatytułowany Most Wanted także został wydany do wnętrza 2005 roku. Zawiera jej ulubione piosenki z poprzednich dwóch albumów, remiksy plus nowe piosenki inspirowane popowo-rockowymi muzykami w charakterze The Killers plus Muse. Hilary uznała, że płyta nie zawiera jej największych hitów, niemniej jednak trochę jej powiedziało, że pora na nową płytę. Podczas pracy pod Most Wanted, Hilary miała więcej kontroli kreatywności wobec pisaniu dodatkowo produkcji wszystkich nowych utworów pospołu z Joelem Maddenem plus jego bratem Benjim, niż pod poprzednich albumach. Singel "Wake Up" stał się największym debiutem na liście Billboard Hot 100 oraz jej największym osiągnięciem wewnątrz USA, wideoklip do piosenki został prawidłowo przyjęty na MTV. Teledysk do drugiego singla "Beat of My Heart", też był popularny, mimo to nie był aż takim hitem do wnętrza USA. Album debiutował w charakterze kawałek jeden na liście Billboard 200 plus był jej trzecim debiutem, który znalazł się na pierwszym miejscu w środku Kanadzie od razu po wydaniu. W marcu 2006 sprzedaż sięgała 1,3 mln kopii. [20] Trasa koncertowa promująca album, Most Wanted Tour, trwała ondulacja dziewięć miesięcy.
Trzeci eklektyczny album, 4Ever, został wydany wyłącznie we Włoszech wewnątrz 2006 r. Album został wydany jeno do wnętrza Italii z powodu dużej ilości włoskich fanów nie mających dostępu do niektórych piosenek, remiksów plus miksów Duff.
W 2006 roku, Hilary nagrała dwoje nowe piosenki na profit filmu Dziedziczki, był to m.in. cover piosenki Madonny Material Girl (producentem był m.in. Timbaland), który zaśpiewała wszystkiego z siostrą. Nagrała także piosenkę zatytułowaną Happy, która została wykorzystana wewnątrz zwiastunie do filmu, aliści nie wydano jej na płytach. Muzyka od czasu piosenki została wykorzystana wobec nagrywaniu innego singla Duff, Play with Fire.[21]